Os cientistas descobriram milhares de reações químicas anteriormente ignoradas que poderiam ajudar a melhorar a conversão do dióxido de carbono (CO).2) em combustíveis valiosos e produtos químicos industriais. Ao combinar o aprendizado de máquina com simulações computacionais avançadas, pesquisadores do Instituto Indiano de Ciência (IISc) identificaram 9.389 reações individuais ocorrendo em um catalisador de cobre, revelando caminhos químicos inesperados que foram perdidos pelos modelos tradicionais.
Conclusão, publicada em comunicação da naturezaPoderia ajudar os cientistas a desenvolver catalisadores mais eficazes para a transformação de CO2 Em produtos úteis como o metanol. A investigação também revelou uma forma surpreendente como o hidrogénio pode participar nestas reações, desafiando suposições estabelecidas sobre como o processo funciona.
Uma abordagem promissora para a reciclagem do dióxido de carbono é a hidrogenação, que utiliza um catalisador para auxiliar a produção de CO2 Reage com o hidrogênio para formar produtos químicos como o metanol. Contudo, o processo envolve um grande número de reações individuais que ocorrem na superfície do catalisador. Simular cada passo possível usando a mecânica quântica exigiria imenso poder de computação, por isso os pesquisadores normalmente se concentram em uma seleção limitada de reações consideradas mais importantes. Esta simplificação pode deixar centenas de potenciais reações críticas fora de cogitação.
“Começamos com uma preocupação familiar para qualquer pessoa que faça modelagem mecanicista: como saber se sua rede de reação não perdeu uma única etapa importante?” Diz o primeiro autor Anand Mohan Verma, que conduziu a pesquisa como bolsista de pós-doutorado CV Raman no IISc e agora é professor assistente no Instituto Nacional de Tecnologia Motilal Nehru Allahabad (MNNIT Allahabad).
IA revela milhares de reações químicas invisíveis
Para superar esta limitação, a equipe de pesquisa começou a usar simulações de mecânica quântica para criar um banco de dados abrangente contendo 152 reações químicas. Eles então treinaram um modelo de aprendizado de máquina para prever rapidamente as restrições de energia que reações adicionais precisariam superar.
Utilizando ferramentas computacionais automatizadas, os cientistas investigaram possíveis reações envolvendo 105 espécies químicas presentes na superfície do catalisador. Eles também determinaram quais mudanças poderiam ocorrer em uma etapa de reação. Esta abordagem expandiu a sua rede original de apenas 152 reações para 9.389.
A diferença foi significativa. Quando os pesquisadores confiaram na rede menor, seu modelo identificou incorretamente o ácido fórmico como o principal produto, em vez do metanol. Também previu redução significativa de CO2 Conversão em comparação com os experimentos indicados.
“Quando modelamos o processo usando as 152 reações que consideramos inicialmente, a rede previu incorretamente o ácido fórmico, e não o metanol, como o produto principal, e subestimou a quantidade de CO2 é convertido. Somente quando expandimos a rede para incluir milhares de reações adicionais, anteriormente ignoradas, é que as previsões se tornaram consistentes com o que nós e outros observamos experimentalmente”, explica o autor correspondente Ananth Govind Rajan, professor associado do Departamento de Engenharia Química, IISc.
Modelo estendido prevê 40 vezes mais CO2 Mudar
Quando os cientistas incorporaram grandes redes de reação em um modelo de quão rápido os processos químicos ocorrem, a quantidade estimada de CO2 A conversão aumentou aproximadamente 40 vezes em comparação com o modelo original.
O modelo estendido também identificou corretamente o metanol e o monóxido de carbono como produtos principais, tornando as suas previsões consistentes com os resultados experimentais.
A validação experimental foi realizada por G Valavarasu e Santosh Kotni no Centro Verde de Pesquisa e Desenvolvimento da Hindustan Petroleum Corporation Limited, juntamente com Amol Amrita e colegas da Agência de Ciência, Tecnologia e Pesquisa de Cingapura. Ambedkar Dukkipati, professor do Departamento de Ciência da Computação e Automação do IISc, também contribuiu com modelos de aprendizado de máquina.
Uma surpreendente via do hidrogênio desafia a química convencional
Além de melhorar as previsões, a rede de reações muito maior descobriu um mecanismo inesperado envolvendo o hidrogênio.
Em muitas etapas importantes da reação, o hidrogênio pode ser transferido diretamente para compostos químicos intermediários como H2 molecular, em vez de simplesmente como átomos de hidrogênio individuais. Cálculos adicionais de mecânica quântica confirmaram que esta via pode ser particularmente favorável quando o hidrogênio é transferido para um intermediário contendo oxigênio.
Esta descoberta desafia crenças de longa data sobre como o hidrogénio participa nas reacções catalíticas e pode fornecer pistas valiosas para a concepção de melhores catalisadores.
“A ideia de que o hidrogénio pode mover-se como uma molécula intacta sem se dividir em átomos é contrária ao que aprendemos à maioria de nós”, diz o co-autor Shivam Chaturvedi, estudante de doutoramento no departamento de engenharia química do IISc. “Isso só surgiu porque a rede era grande o suficiente para permitir isso, e a observação travou quando voltamos e calculamos explicitamente essas etapas. Também sugere que os catalisadores que interagem mais fortemente com o H2 poderiam potencialmente melhorar os caminhos que levam ao metanol.”
Os investigadores acreditam que este mecanismo inesperado poderá orientar o desenvolvimento de catalisadores que interajam de forma mais eficaz com o hidrogénio molecular, melhorando potencialmente as vias químicas responsáveis pela produção de metanol a partir de CO.2.
A estrutura computacional mais ampla pode ser útil além da hidrogenação do dióxido de carbono. Ao integrar simulações de mecânica quântica, aprendizado de máquina, identificação automatizada de reações químicas e modelos de taxa de reação, a abordagem pode ajudar os pesquisadores a investigar outros processos industriais importantes.
As aplicações potenciais incluem CO2 Redução, redução de nitrogênio e divisão de água usando vários catalisadores. Ao revelar etapas químicas que modelos simples podem perder, a técnica fornece aos cientistas uma imagem mais completa de reações catalíticas complexas e novas oportunidades para melhorar os processos utilizados para produzir combustíveis e produtos químicos.
